近日，我校能源研究院蒋伟副研究员团队在化学与材料领域顶级期刊《先进材料》（Advanced Materials）上在线发表研究论文“Completely Inorganic Deep Eutectic Solvents for Efficient and Recyclable Liquid-Liquid Interface Catalysis”。11474蒙特卡罗为第一完成单位，能源研究院博士研究生徐丽仙为第一作者，蒋伟、南京大学揭克诚教授与11474蒙特卡罗朱文帅教授为共同通讯作者。

低共熔溶剂（DESs）作为传统有机溶剂的“绿色替代品”，由于其合成简单、原子利用率高、无需纯化和结构可调等优点，已广泛应用于催化、分离、材料合成等诸多领域。基于有机酸的DESs在氧化脱硫（ODS）应用中对去除顽固噻吩类硫化物具有一定的选择性和催化脱硫能力。然而，反应后获得的有机氧化产物易积聚在有机DESs相中，破坏其结构并阻碍其与含硫化合物接触，导致其使用寿命短、稳定性差，不利于进一步应用。因此，探索具有高催化且易回收的DESs对于实现超深度ODS至关重要。

图1. 催化剂IDES ZnCl₂/PA液-液界面催化ODS构筑示意图

本工作以氯化锌（ZnCl₂）和磷酸（PA）为前驱体，通过氢键（Cl···H-O）和配位（Zn···O=P）构建了纯无机低共熔溶剂（IDES-ZnCl₂/PA），首次实现了产物自分离的高效液-液界面催化燃油超深度氧化脱硫。

图2. 催化ODS性能探究

研究表明IDES内的配位作用强化了催化活性位点Zn²⁺的催化活性，降低了脱硫反应能垒，是高效催化的关键。氧化剂H₂O₂被复合催化活性中心（Zn···O=P）活化为氧化能力更强的三重反应氧物种（HO^•、HO₂^•和PA-OOH）。凭借IDES本身具备的无机和高效催化优势，在氧化脱硫过程中，IDES对噻吩类硫化物的脱硫效率高达99.9%，且可在不做任何处理的情况下重复使用至少15次，同时有机氧化产物在液-液界面处实现自分离，展现了目前所有报道的DESs氧化脱硫体系中最好的催化性能和稳定性。

图3. 催化氧化机理探究

这项工作不仅为解决DESs在ODS应用中的瓶颈问题提供了新的解决方案，也为催化氧化和其他相关应用领域开辟了更多可能性。

研究成果得到了国家自然科学基金等项目的资助。（能源研究院）

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202313853